【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，西安交通大學(xué)前沿科學(xué)技術(shù)研究院何剛教授團隊圍繞光電功能界面與電子傳輸調(diào)控開展系統(tǒng)研究，在光催化、規(guī)模化儲能與智能傳感等方向形成系列原創(chuàng)成果。聚焦紫精類功能分子的結(jié)構(gòu)設(shè)計與界面耦合機制，近期兩項工作分別從“離子—電子耦合調(diào)控”和“界面定向電子傳輸”兩個層面，進一步拓展了紫精基功能材料在類腦計算與太陽能轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的應(yīng)用潛力，也為發(fā)展低功耗智能器件與高穩(wěn)定性能源催化體系提供了新的研究思路。相關(guān)成果均發(fā)表于國際化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊Angewandte Chemie International Edition，展現(xiàn)了團隊在紫精基功能分子設(shè)計、離子/電子耦合調(diào)控及界面電子傳輸機制等方面的持續(xù)創(chuàng)新能力。
 

　　在有機電化學(xué)神經(jīng)形態(tài)器件方向，團隊聚焦神經(jīng)形態(tài)計算中低功耗“存算一體”器件的發(fā)展需求，針對傳統(tǒng)電化學(xué)離子門控器件在低電壓工作條件下穩(wěn)定性、可重復(fù)性與長期循環(huán)耐久性不足等問題，提出了基于分子工程與離子/電子協(xié)同調(diào)控的新策略。研究團隊在紫精骨架中引入噻吩單元，構(gòu)筑了噻吩紫精(thienoviologen)體系，并開發(fā)出高性能電化學(xué)神經(jīng)形態(tài)器件(Electrochemical Neuromorphic Device)。該分子設(shè)計有效調(diào)控了材料電子結(jié)構(gòu)與電化學(xué)活性，降低了能隙，并增強了可逆氧化還原及自由基相關(guān)過程的穩(wěn)定性，使器件能夠在低電壓條件下實現(xiàn)連續(xù)可調(diào)的電導(dǎo)響應(yīng)與可靠離子門控調(diào)制。器件在±1 V范圍內(nèi)即可實現(xiàn)穩(wěn)定模擬突觸行為，脈沖循環(huán)壽命達到十萬次量級，并進一步實現(xiàn)了脈沖時序依賴可塑性(STDP)、聯(lián)想學(xué)習(xí)電路以及NAND、XOR等雙端邏輯運算，展現(xiàn)出“學(xué)習(xí)—計算”一體化的應(yīng)用潛力。在卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)圖像識別等任務(wù)中，該器件作為模擬突觸權(quán)重表現(xiàn)出良好的識別準確率與魯棒性，為紫精基有機材料在低功耗類腦計算與智能電子器件中的應(yīng)用提供了新路徑。
 

　　相關(guān)成果以Bioinspired High-Performance Neuromorphic Devices Enabled by Thienoviologen-Based Electrochemical Ion Gating(《基于噻吩紫精電化學(xué)離子門控的仿生高性能神經(jīng)形態(tài)器件》)為題發(fā)表于 Angewandte Chemie International Edition(《德國應(yīng)用化學(xué)》)，并入選Frontispiece。前沿院博士研究生孫思宇、副教授張越巘為共同第一作者，何剛教授為通訊作者。
 

　　與此同時，在紫精基光催化方向，團隊針對傳統(tǒng)光催化體系中光生載流子復(fù)合嚴重、界面電子傳輸效率低以及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性不足等關(guān)鍵問題，提出“平行界面工程”新策略，通過構(gòu)筑硒紫精電子介體與單原子Pt/缺陷g-C3N4之間的雙共價平行界面，建立穩(wěn)定高效的定向電子傳輸通道，實現(xiàn)了界面電子流的精準調(diào)控。研究表明，該平行界面結(jié)構(gòu)顯著增強了界面電子耦合與電荷分離效率，促進光生電子快速遷移至催化位點。超快光譜與理論計算結(jié)果共同證實，該“電子天橋”結(jié)構(gòu)將正向電子轉(zhuǎn)移速率提升至0.043 L·g-1·s-1，電荷分離壽命延長至7998.8 ps。在可見光條件下，體系實現(xiàn)了3231.9μmol·h-1·g-1的產(chǎn)氫速率以及1390.6 μmol·h-1·g-1的芐胺氧化速率，在連續(xù)144小時循環(huán)測試后仍保持92%的初始產(chǎn)氫活性，表現(xiàn)出優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與循環(huán)耐久性。該工作系統(tǒng)比較了靜電連接、單邊共價連接與雙共價平行連接等不同界面構(gòu)筑模式，結(jié)合界面調(diào)控、電子介體構(gòu)筑與單原子催化，為解決光催化體系中界面電子傳輸效率低與結(jié)構(gòu)易失穩(wěn)等問題提供了新的分子設(shè)計思路。
 

　　相關(guān)成果以Parallel Interface Engineering of Single-Atom Pt/g-C3N4 and Selenoviologen for Durable Photocatalysis via Efficient Directional Electron Flow(《單原子Pt/g-C3N4與含硒紫精的平行界面工程：通過高效定向電子傳輸實現(xiàn)穩(wěn)定光催化》)為題發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition(《德國應(yīng)用化學(xué)》)。前沿院博士研究生張朝光為論文第一作者，何剛教授、李國平副教授為共同通訊作者。
 

　　相關(guān)研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃、西安交通大學(xué)自主創(chuàng)新能力提升項目、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費、博士后科學(xué)基金以及西安交通大學(xué)分析測試共享中心、高性能計算平臺等支持。