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摘要南開大學(xué)研究團(tuán)隊(duì)提出了通過局域光熱效應(yīng)大幅提升液相催化體系反應(yīng)效率的通用策略。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日,南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程/生物質(zhì)資源化利用國家地方聯(lián)合工程研究中心候其東副教授、鞠美庭教授在光熱轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得最新研究進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)通過在光熱材料表面構(gòu)筑低導(dǎo)熱率的催化活性層,實(shí)現(xiàn)了光熱能量在催化劑/溶劑界面的高效富集,證明了在無外部加熱條件下,太陽能可以作為唯一能量來源高效驅(qū)動(dòng)液相催化反應(yīng)。本研究提出了從能量最大限度利用角度改進(jìn)優(yōu)化催化過程的新視角,為液相催化體系從“外部傳導(dǎo)加熱驅(qū)動(dòng)”轉(zhuǎn)型為“光熱驅(qū)動(dòng)”提供了一種通用范式。相關(guān)成果發(fā)表在國際頂級(jí)期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。
 
  液相催化反應(yīng)過程在現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)中占據(jù)舉足輕重的地位。從能量利用方式來看,絕大多數(shù)液相反應(yīng)是由外部熱源驅(qū)動(dòng)的,很高比重的能量被用以加熱溶劑或耗散到環(huán)境中,導(dǎo)致反應(yīng)過程能耗高/效率低。光熱效應(yīng)為實(shí)現(xiàn)熱催化反應(yīng)的動(dòng)能切換——即將反應(yīng)驅(qū)動(dòng)力從熱能轉(zhuǎn)變?yōu)樘柲芴峁┝艘粭l新途徑。然而,將光熱材料直接應(yīng)用于液相反應(yīng)體系時(shí),材料吸收太陽能產(chǎn)生的熱量會(huì)迅速傳導(dǎo)給溶劑和周圍環(huán)境,造成熱能的大量浪費(fèi),反應(yīng)效率甚至不如傳統(tǒng)熱催化過程。
 
  針對(duì)上述挑戰(zhàn),研究團(tuán)隊(duì)提出了通過局域光熱效應(yīng)大幅提升液相催化體系反應(yīng)效率的通用策略。研究者采用碳納米管(CNT)作為光熱轉(zhuǎn)化中心,在其表面構(gòu)筑低導(dǎo)熱率的Zr基配位聚合物(ZrCP)作為催化活性層,形成兼具光吸收能力、光熱轉(zhuǎn)換性能和熱催化活性的新型催化劑(ZrCP/CNT),催化劑/溶劑界面能夠高效富集光熱能量,在沒有外部傳導(dǎo)加熱且僅用光照條件下即可實(shí)現(xiàn)糠醛高效轉(zhuǎn)移氫化生成糠醇,單位質(zhì)量催化劑上產(chǎn)物生成速率(57.1 mmol g?¹ h?¹)高于已知的光催化體系和熱催化體系。
 
圖1. ZrCP/CNT的合成過程和結(jié)構(gòu)表征
 
圖2 不同材料對(duì)轉(zhuǎn)移氫化的催化性能
 
  本工作得到了國家自然科學(xué)基金、天津市自然科學(xué)基金和南開大學(xué)科研啟動(dòng)項(xiàng)目的支持,第一作者為環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院2023級(jí)碩士研究生王成旭,候其東副教授和鞠美庭教授為共同通訊作者。

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